引言

春节是中国最重要的传统节日，节日期间燃放烟花爆竹的习俗由来已久，在增加节日欢乐气氛的同时，由此导致的安全与环境问题也不容忽视。国内学者对于北京 (李令军等，2006)、兰州 (赵素平等，2012)、上海 (王广华等，2011)、西安 (王繁强等，2008)、泉州 (赵金平等，2011) 等地烟花爆竹燃放期间大气气溶胶的质量浓度、化学组分和数浓度谱分布特征，以及烟花爆竹燃放对空气质量的影响进行了广泛研究。张小玲等 (2008)针对2006年春节期间北京城近郊区的观测发现，除夕和元宵节大量燃放烟花爆竹可导致气溶胶浓度短时间快速上升，但对SO₂和NO₂影响不大。赵素平等 (2012)对兰州市2011年春节期间气溶胶数浓度谱分布特征的研究表明，燃放烟花爆竹导致气溶胶数浓度升高，其贡献主要集中在0.5~1.0 μm粒径段，其数浓度分布特征与金军等 (2007)的研究结果基本一致。

国内相关研究以往多集中关注燃放烟花爆竹对于气溶胶质量浓度及其化学组分的影响，较少涉及气溶胶数浓度谱分布特征 (赵素平等，2012；金军等，2007)，且观测时段普遍较短，多为一个观测期，缺乏多年连续观测的对比研究。张小曳 (2014)对不同区域气溶胶化学成分质量浓度水平与组成的评估表明，华北与关中平原气溶胶污染最为严重，2013年1—3月北京及周边地区PM_2.5污染呈区域性高值、污染局地积累以及由南向北输送的特征 (靳军莉等，2014)。本研究采用2009—2014年春节期间大气气溶胶质量浓度和相关气象资料，并重点分析2013和2014年气溶胶数浓度谱分布特征，探求燃放烟花爆竹以及气象条件对春节期间大气气溶胶的影响，以期为空气质量预报和空气污染防治提供依据。

1 资料与方法

本研究的观测点位于中国气象局天津大气边界层观测站 (39°06′N、117°10′E，海拔高度2.2 m，台站编号：54517，以下简称为观测站) 院内，该站点位于天津市城区南部，其北距快速路约200 m，东距友谊路—友谊南路约100 m，西面和南面主要为住宅区，交通源有一定的影响。测点离地高约3 m，下垫面为草地，周围为气象观测场和办公区，无明显污染源，观测点能够代表典型城区。本研究所涉及的春节期间为除夕及其前三天至正月十六，合计20 d，包含了除夕和元宵节两个烟花爆竹燃放的高峰时段，重点观测时间为北京时2013年2月6—25日和2014年1月27日至2月15日，其中2013年2月9日和2014年1月30日为除夕，2013年2月24日和2014年2月14日为元宵节。

PM₁₀和PM_2.5质量浓度数据来自于美国Thermo公司生产的TEOM系列RP1400a环境气溶胶监测仪，采样流量16.7 L·min^-1，检测限0.06 μg·m^-3，测量上限1500 μg·m^-3，质量分辨率为0.01 μg·m^-3，精度1.5 μg·m^-3 (1 h)、0.5 μg·m^-3 (24 h)。气溶胶数浓度资料由德国Grimm公司生产的Grimm 180气溶胶监测仪观测获得，该仪器可提供粒径0.25~32 μm，共31个通道的气溶胶数浓度，分别为0.25~0.28、0.28~0.30、0.30~0.35、0.35~0.40、0.40~0.45、0.45~0.50、0.50~0.58、0.58~0.65、0.65~0.70、0.70~0.80、0.80~1.0、1.0~1.3、1.3~1.6、1.6~2.0、2.0~2.5、2.5~3.0、3.0~3.5、3.5~4.0、4.0~5.0、5.0~6.5、6.5~7.5、7.5~8.5、8.5~10.0、10.0~12.5、12.5~15.0、15.0~17.5、17.5~20.0、20.0~25.0、25.0~30.0和30.0~32.0 μm，为便于研究, 合并其中的PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10，相应的数浓度依次记作PN_1.0、PN_1.0~2.5和PN_2.5~10，其中PN_1.0包含粒径0.25~1.0 μm的粒子，2014年2月7—12日 (正月初八至正月十三) 因仪器故障造成气溶胶数浓度资料数据缺失。大气能见度资料采用美国Belfort公司生产的MODLE 6000型前向散射能见度仪测量，仪器测量上限为20 km，下限为6 m，精度10%。所有测量数据经过质量控制，并按相关要求处理成小时均值和日均值，其中气溶胶数浓度资料采用5 min数据，同期的气温、气压、相对湿度、风向和风速等气象资料采用天津市城区国家气象观测站的自动气象站数据。

2 结果与讨论 2.1 历年春节期间气溶胶浓度特征

图 1给出了2009—2014年春节期间观测站点PM₁₀和PM_2.5质量浓度的平均值与最大小时值，其中2010年春节期间因仪器和通讯故障，气溶胶和能见度数据缺失较多未讨论。从图中可见，除2014年春节PM_2.5质量浓度较低外，其他年份均超出PM_2.5国家二级质量标准 (日均值75 μg·m^-3)，PM₁₀质量浓度则仅有2009年高于国家二级质量标准 (日均值150 μg·m^-3)，历年春节期间PM₁₀和PM_2.5质量浓度最大小时值均发生在除夕夜间的00—03时，PM_2.5质量浓度均在400 μg·m^-3以上，2013年除夕夜间甚至高达1240 μg·m^-3，PM₁₀质量浓度也高达1388 μg·m^-3，也是近几年本站观测的最高值。

2013年春节期间气溶胶质量浓度，尤其是PM_2.5质量浓度高于近几年同期观测值，也与当时我国中东部地区罕见的持续雾-霾天气爆发有关。有关研究表明，天气系统弱、强冷空气活动少和极其不利于污染物扩散的局地气象条件及地理位置，是造成雾-霾严重污染形成的外部条件 (王跃思等，2014；刘梅等，2014)，气象因子可以解释本次雾-霾天气逐日变化的2/3(张人禾等，2014)，花丛等 (2015)分析了2013年1—2月北京、石家庄和太原雾-霾和晴天天气的地面风场特征及PM_2.5浓度分布状况，刘梅等 (2014)也对江苏地区雾-霾天气持续和增强机制进行了分析。在本观测站开展的观测试验也表明，持续雾-霾天气下大气消光主要来自于细粒子的散射 (姚青等，2014a)，而较常年均值偏高的相对湿度 (RH) 是造成气溶胶吸湿增长和大气能见度降低的重要因素 (姚青等，2014b)。

表 1给出了2009—2014年春节期间常规气象因素和大气能见度资料，2012年春节期间大气能见度较高, 低能见度频率 (能见度小时值低于10 km) 仅为26%，这与当年春节期间的气象条件紧密相关，2012年春节期间平均气温和相对湿度显著低于其他年份，西风带来的干冷气流占主导地位，有利扩散条件有助于气溶胶浓度的降低。2013年春节期间正值罕见的大范围强雾-霾天气持续期间，高气溶胶浓度和高RH相伴发生 (姚青等，2014a)，因而造成同期大气能见度平均值最低。历年春节期间气象特征的统计分析可以给出大气污染状况在气象背景方面的初步解释，但由于气溶胶浓度分布还受排放源类型和强度，以及气象场演变状况的影响，其特征还需结合源排放情况和气象因素作进一步细致的分析。

2.2 春节期间气溶胶和气象因素逐时分布

图 2和图 3分别给出了2013和2014年春节期间气溶胶质量浓度、大气能见度和气象因素的逐时分布状况。大气能见度在一定程度上可以反映空气质量优劣，影响大气能见度的主要因素既包含气溶胶和污染气体等环境因素，也包含雾、沙尘等天气现象，持续发生的低能见度天气现象往往与雾-霾等灾害性天气密切相关，本研究以能见度小时值持续24 h以上低于10 km作为持续低能见度天气，则2013年春节期间天津城区经历了5次持续低能见度天气过程 (图 2中的L1~L5)，2014年则有4次持续低能见度天气过程 (图 3中的L6~L9)，相关低能见度天气过程中能见度、相对湿度、气溶胶质量浓度以及雾-霾天气划分见表 2所示。

2013年发生的5次低能见度天气事件中，过程L1、L2和L5的RH较低，一般不超过80%，属典型的霾天气，由于受到除夕夜间烟花爆竹燃放的影响，过程L1的气溶胶浓度显著高于其他几次过程，过程L2的气溶胶浓度和RH都高于L5，因而能见度低于L5；过程L3和L4气溶胶浓度较高，RH长时间维持在80%左右，L4还包含一次持续时间8 h的雾过程，RH最高达到97%，能见度低至50 m，依据《地面气象观测规范》(中国气象局，2007) 达到强浓雾级别，这种雾-霾相间的天气下RH较高，一方面利于气溶胶吸湿增长，增大其散射能力，另一方面雾中大量液滴直接消光，对大气能见度衰减的影响远高于单纯的霾天气，在2014年春节期间的4次低能见度天气事件中也存在这种情况，过程L7尽管气溶胶浓度并不高，PM_2.5质量浓度略超过国家二级标准，但在较高RH影响下, 霾与轻雾天气交替，大气能见度也显著低于其他几次过程。雾与霾的区分多采用能见度结合RH判定，但在气象观测实践中，其界限往往难以确定，且经常相互转化 (吴兑，2006)，基于大气能见度和RH的高分辨率资料有助于了解雾-霾天气过程中气象因素的细微变化 (毕凯等，2012)，并用于判断雾、轻雾与霾的主导地位及其演变规律。2013年2月6—9日我国大部分地区经历了寒潮天气过程，2月17—20日则经历了一次中等强度冷空气过程 (安林昌等，2013)，2014年2月也有类似的天气过程 (杨寅等，2014)。伴随着气温的剧烈下降和高风速，大气中的污染气团被清洁气团快速取代，同时大气湍流活动增强，边界层高度增大，积聚在近地面的污染物快速扩散，造成以气溶胶为代表的大气污染物在水平和垂直方向上得到较为彻底的清除，PM_2.5质量浓度迅速降至仪器检测限附近，大气能见度升至20 km，表现为图 2中的两次持续高能见度过程 (H1和H2)，以大风降温为标志的冷锋过境导致细粒子最大程度的清除 (姚青等，2012)。

天津城区春节期间烟花爆竹零售一般从农历腊月二十三开始，至正月十五结束，燃放高峰一般发生在除夕和元宵节。2014年除夕夜间气溶胶浓度显著低于2013年，与2014年除夕烟花爆竹燃放量减少有关，2013年1—2月的全国大范围持续雾-霾天气发生后，空气污染问题日益受到全社会重视，“美丽天津·一号行动”《天津市清新空气行动方案》和《天津市重污染天气应急预案》等相继出台，在加强扬尘污染控制、机动车限行限购、能源结构优化等措施的基础上，对2014年春节期间烟花爆竹燃放加强限制和管理，使得2014年天津烟花爆竹燃放数量较往年有明显降低，据北方网消息，烟花爆竹零售点的数量较2013年春节减少了18.8%，且大力提倡燃放环保型烟花爆竹 (北方网，2014a)，天津市气象局也首次发布烟花爆竹燃放气象指数，预报称除夕至初三，天津地区烟花爆竹燃放气象指数为3~4级，不适宜燃放烟花爆竹 (北方网，2014b)，这一系列举措客观上减少了2014年春节期间因燃放烟花爆竹形成的污染排放量。此外，气象条件也是影响除夕和元宵夜间气溶胶的重要因素，2013年除夕白天天津城区主要受西南来向的静小风控制，RH在40%~70%，低风速下污染物不易扩散，加之2013年除夕放假，市民提前燃放烟花爆竹，除夕白天PM_2.5质量浓度持续维持在100~200 μg·m^-3，空气质量达到轻微至重度污染之间，大气能见度自除夕04时起降至10 km以下，夜间高密度燃放烟花爆竹又加剧了空气污染，气溶胶浓度快速升高至近年来罕见的高值，除夕夜间PM_2.5质量浓度也一度超过2013年1月持续雾-霾天气的峰值 (姚青等，2014b)；而2014年除夕白天天津城区主要受偏东风控制，风速较大，白昼气温上升较快 (日最高气温8.2℃)，活跃的边界层运动有利于污染物快速扩散，白昼多数时刻PM_2.5质量浓度维持在优—良，大气能见度仅在烟花爆竹燃放的高峰时刻 (1月30日23:00至31日01:00) 低于10 km，其他时刻都在10 km以上，2014年除夕为工作日，白天市民较少燃放烟花爆竹，加之空气污染扩散条件有利，因而2014年除夕夜间气溶胶浓度显著低于2013年同期水平。

2.3 气溶胶数浓度谱分布特征

图 4给出了2013和2014年春节期间气溶胶数浓度的逐5 min资料分布状况，为便于区分各粒径段数据，图中的数浓度采用对数坐标，由图可见PN₁显著高于PN_1~2.5和PN_2.5~10, PN₁贡献了气溶胶数浓度的99.8%以上，PN_1~2.5高于PN_2.5~10，但均处在同一数量级中。2013年春节期间PN₁和PN_1~2.5变化趋势相近 (R=0.77，图略)，从图 4中可见2013年春节期间发生了5次高浓度PN₁持续过程，这与表 2中的5次低能见度天气过程相对应。前期研究表明，气溶胶数浓度，尤其是PN₁在RH < 80%时与大气能见度具有较高的相关性 (姚青等，2014b)，图 4中椭圆框标出的部分显示，2013年除夕日PN₁持续增高，且浓度一度达到仪器测量上限 (1.7×10⁴个·cm^-3)，远高于2014年同期PN₁的最高值 (3.1×10³个·cm^-3)。

值得注意的是，2014年元宵节期间空气质量达到严重污染级别，晚间PM_2.5质量浓度一度高达444 μg·m^-3，接近当年除夕期间最高值 (512 μg·m^-3)，这与较高的PN₁有关，元宵节晚间PN₁最高值 (1.3×10⁴个·cm^-3) 系除夕期间最高值的4倍，2013年元宵节期间的2倍，较高的PN₁可能与临近春节末期市民在元宵节夜间大量集中燃放烟花爆竹 (央广网，2014) 有关，加之元宵节当日静小风等气象条件不利于空气污染物扩散，加剧了空气污染程度。

需要说明的是，本研究中气溶胶质量浓度数据来自于TEOM系列RP1400a环境气溶胶监测仪，该仪器设定进气加热至50℃，以避免水蒸气冷凝，但样气中的水汽仍可吸附于气溶胶中，测定的是“环境”气溶胶，高湿状态下测定的PM_2.5质量浓度可能偏大，田世丽等 (2014)的研究表明PM_2.1样品在干燥环境下 (10%RH) 其质量浓度较之通常的恒温恒湿 (50%RH) 条件下，存在显著的降低, 即可说明环境气溶胶中含有一定量的水分；数浓度资料来自于Grimm 180气溶胶监测仪，该仪器采用光散射法测量，采用Nafion管等温除湿，保持进气RH在40%以下，样气中的水汽不进入样气室，因而测量的是“干”气溶胶，或至少说明样品中的水汽低于RP1400a环境气溶胶监测仪的样气。2014年除夕夜间PM_2.5最高值 (1月31日01时，512 μg·m^-3) 时RH为72%，元宵节期间PM_2.5最高值 (2月14日21时，444 μg·m^-3) 时RH则为40%，除夕期间RH较高可能是造成气溶胶数浓度低于元宵节期间而质量浓度却略高于元宵节期间的重要原因。

Vecchi等 (2008)的研究表明，烟花爆竹燃放期间0.5~1.0 μm气溶胶数浓度在1 h内增加了6.7倍，李令军等 (2006)的研究表明，北京除夕期间气溶胶数浓度峰值为0.55~0.65 μm，烟花爆竹燃放后生成的气溶胶主要集中在1 μm以下的粒径段，有研究表明不同天气条件下气溶胶数浓度谱分布存在较大的差异，图 5给出了2013和2014年春节期间常见的几种天气，如雾、霾和晴好天气下，以及烟花爆竹燃放高峰期间气溶胶数浓度谱分布状况，其中2013年洁净天气采用高能见度天气H1资料，时长55 h，PM_2.5质量浓度为22±20 μg·m^-3；霾天气采用低能见度天气L2资料，时长42 h，PM_2.5质量浓度为161±44 μg·m^-3；雾天气为2月21日21:00至22日05:00资料，时长8 h，PM_2.5质量浓度为144±17 μg·m^-3；烟花爆竹燃放高峰采用2月9日19:00至10日05:00，时长10 h，这段时间PM_2.5质量浓度为584±303 μg·m^-3，持续处于严重污染级别，且显著高于前后相邻时段。从图 5中可见洁净天气下气溶胶数浓度在各粒径段均为最低，与污染时段相差约一个数量级；2013年春节期间烟花爆竹燃放对气溶胶数浓度谱分布的影响主要体现在0.25~0.4和1~6 μm粒径段，这与2014年春节期间显著不同，后者体现在所有粒径段浓度均差异明显，与赵素平等 (2012)的研究不同，这可能与2013年春节期间严重雾-霾天气下，0.4~1.0 μm粒径段气溶胶数浓度本身较高有关。

3 结论

(1) 2009—2014年春节期间天津城区大气PM_2.5质量浓度最高值均发生在除夕夜间，表明受燃放烟花爆竹影响较大，2013年受持续严重雾-霾天气影响，除夕夜间PM_2.5质量浓度达到1240 μg·m^-3，是近年来最严重的一次。

(2) 2014年春节期间在加强烟花爆竹燃放管理，发布烟花爆竹燃放气象指数等措施的作用下，烟花爆竹燃放量有所减少，加之空气扩散条件较为有利，PM_2.5质量浓度为65 μg·m^-3，低于2013年；除夕夜间高峰值为512 μg·m^-3，不足2013年的50%。

(3) 不同天气条件下，气溶胶数浓度谱分布特征存在明显差异，燃放烟花爆竹期间气溶胶数浓度最高，2013年燃放烟花爆竹期间气溶胶数浓度峰值与严重雾-霾天气相对应。