2. 上甸子国家大气本底站, 北京 101507;
3. 中国气象科学研究院, 北京 100081
2. Shangdianzi National Atmosphere Background Station, Beijing 101507;
3. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081
大气颗粒物(particulate matter, PM)中,细颗粒物(PM2.5)已被确认对人体健康会产生不利影响(IPCC, 2013),从发生过敏到逐步发展为慢性疾病,从进入肺部到引发心脑血管疾病甚至死亡(Brook et al, 2010; Cheng et al, 2013; Correia et al, 2013;蔡子颖等, 2018)。在环境监测领域,可吸入颗粒物(PM10)被广泛用于指示沙尘天气,研究表明(Bergin et al, 2001; Menon et al, 2002)源于我国干旱和半干旱区域的粗颗粒物对东亚的气溶胶通量有着重要贡献。我国幅员辽阔且随着经济的发展与城市化进程不断加速,大气颗粒物污染呈现出显著的复合型和区域性特征(Sun et al, 2016a;2016b;江琪等, 2013),秋冬季,我国中东部以PM2.5为首要污染物的霾事件频发(Sun et al, 2013; Wang et al, 2018a;2018b),而春季,我国西北部沙尘天气频发(Liu et al, 2017; Sun et al, 2010; 张春燕等,2019),特别是河西走廊和南疆盆地是我国两个重要的沙尘多发区(王式功等, 2003)。然而,在我国,颗粒物地面监测站点数量有限且空间分布严重不均。特别是在西北部地区,有限的站点数量和稀疏的空间分布给西北地区沙尘天气的预报和相关研究带来了诸多困难。因此,发展高时空分辨率和大范围空间覆盖的精细化PM浓度产品对空气质量数值预报的发展、环境调控政策的制定以及流行病学的研究等均有着重要的意义。
由于具有时空分辨率高、覆盖范围广等特点,卫星遥感技术已迅速发展成为大气环境领域的新型有效工具之一。卫星反演的大气气溶胶光学厚度(aerosol optical thickness, AOD)已被证明与近地面PM2.5浓度相关(Engel-Cox et al, 2004; Wang and Christopher, 2003)。基于Moderate-Resolution Imaging Spectroradiometer(MODIS)(Ma et al, 2016a)、Visible Infrared Imaging Radiometer Suite(VIIRS) (Wu et al, 2017)、Himawari-8、Geostationary Ocean Color Imager(GOCI)(Xu et al, 2015)卫星传感器的多种不同AOD产品已经被用来估算地表PM2.5浓度。但其中MODIS、VIIRS是搭载在极轨卫星上的传感器,时间分辨率不高,不能实时反映颗粒物动态过程,而静止卫星Himawari-8、GOCI不能全面覆盖我国西部地区。FY-4A反演的AOD等相关产品的发布使得估算我国全覆盖地面PM小时浓度成为可能。
利用卫星AOD来反演我国地表PM浓度的主要方法有经典线性回归法(Li et al, 2009);基于统计学方法,其中包括地理权重回归模型(Zou et al, 2016)、地理时间加权回归模式(Ma et al, 2016b)、即时结构自适应模型(Fang et al, 2016),深度学习方法(Li et al, 2017),以及耦合观测数据的模型反演等(Wang et al, 2010)。但这些方法所用要素的时空分辨率和时效性较低,制约了其业务应用的可能性。Physical PM2.5 remote sensing(PMRS)方法旨在尽可能采用易获取的卫星遥感和常规地面观测参数,包括气溶胶光学厚度、细粒子比(fine mode fraction, FMF)、行星边界层高度(planetary boundary layer height, PBLH)和大气相对湿度(RH)等,从而能够从不同污染水平下的瞬时遥感测量中估算地表逐小时PM2.5浓度(Zhang and Li, 2015)。对于该方法的评估验证大多局限在华北地区,缺乏对沙尘多发地、其他雾-霾频发区或者是空气洁净区域的研究。此外,上述方法多用于近地面PM2.5浓度估算,对于PM10浓度的估算较少涉及。
因此,本文拟基于PMRS方法,融合FY-4A卫星反演和地面观测的PM2.5浓度,估算我国网格化地表PM2.5浓度,并建立我国不同地区各天气背景条件下(清洁、霾、沙尘)PM2.5与PM10转化关系的格点地图,进一步估算我国网格化地表PM10浓度,为大气环境预报和相关模式提供有力的实况数据支持。
1 数据和方法 1.1 数据风云四号气象卫星(FY-4A)是我国第二代静止气象卫星的首发星,卫星及其有效载荷的整体性能都大幅优于FY-2业务卫星,实现了静止轨道上的三维大气廓线探测和闪电时空分布探测,其稳定、连续的运行是我国静止轨道卫星探测水平的一大提升(Yang et al, 2017)。文中反演算法所利用的AOD(550 nm)和大气细粒子比(FMF)数据均来自于FY-4A,时间分辨率为1 h,空间分辨率为0.25°×0.25°。PM2.5和PM10地面实况站点资料来自于全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)。地面常规气象要素资料来自中国气象局地面气象要素小时平均观测资料(包括:温度、湿度、风速、风向、压强、能见度等),时间分辨率为1 h,本文采用自然邻域差值方法,将气象要素和颗粒物数据差值为网格数据,空间分辨率与AOD数据相同,为0.25°×0.25°。自然邻域法插值工具使用的算法可找到距查询点最近的输入样本子集,并基于区域大小按比例对这些样本应用权重来进行插值(Sibson, 1981)。
Aerosol Robotic Network(AERONET)是由美国NASA(Holben et al, 1998)和法国PHOTONS等(Deuzé et al, 2001)发起的地基监测网络,致力于监测全球主要区域气溶胶光学特性。该监测网络使用全自动太阳光度计(CIMEL,CE-318),在全球布设超过300个长期观测站,其中中国区域包含10个长期观测站和若干短期观测站。本文利用AERONET提供的大气光学数据,包括AOD、FMF、Ångström指数(α)等,探究气溶胶垂直光学特性与近地层大气颗粒物的相关联系。其中Ångström指数为气溶胶光学厚度对波长的对数导数,可反映气溶胶粒子的大小,其值越小表征气溶胶粒子越大。由于CIMEL无法直接得到550 nm的AOD,采用下式进行波长转化(Ångström, 1964):
$ AO{D_{550}} = AO{D_{500}}{(550/500)^{ - a\left({{\lambda _1}/{\lambda _2}} \right)}} $ | (1) |
式中α(λ1/λ2)为某一波长段的Ångström指数,本文采用α(440/675)进行换算。通过对比AERONET提供的其他波段的Ångström指数:α(500/870), α(400/870)和α(380/500)进行换算,所得AOD550结果与α(440/675)的换算结果偏差小于1%。
文中混合层高度的计算采用罗氏法,该方法假设大气混合层处于动力和热力湍流共同作用中,并且边界层上部大气运动与近地面气象要素间存在着一定的相互作用,因而可依据地面常规气象观测资料对混合层高度进行估算,该方法吕梦瑶等(2019)有详细介绍。
1.2 PMRS反演方法为了从卫星遥感数据中获取近地面PM2.5质量浓度,需对大气整层柱状光学特性(如AOD等)进行一系列修订。Johnson et al(2008)的研究表明,矿物粉尘(粗模态粒子)和生物质燃烧气溶胶(细粒子)是大气气溶胶仅有的两种来源。通过大气细粒子比(FMF)可以得到大气细粒子的光学厚度(AODf)。通过定义细粒子柱状体积消光比(VEf=Vf, column/AODf),将气溶胶粒子光学参数和细粒子柱状体积(Vf, column)之间建立起联系。Vf, column可通过近地面细粒子体积[
$ {V_{{\rm{f}}, {\rm{ column }}}} = \int_{{z_0}}^{pBLH + {z_0}} {\int_0^z {\frac{4}{3}} } {\rm{ \mathsf{ π} }}{r^3}n(r){\rm{d}}r{\rm{d}}z = {V_{\rm{f}}} \times PBLH $ | (2) |
式中:z0为海拔高度,r为粒径,z是距离地面的高度。假设粒子遵循吸湿增长方程:
$ {f_0}(RH) = a{(1 - RH/100)^{ - b}} $ | (3) |
式中:RH为相对湿度,参数a和b采用Liu et al(2008)对大陆背景和海洋背景进行平均后的结果,其中a=0.96,b=0.23,利用吸湿增长方程可计算得到近地层干细粒子体积(Vf, dry)。最终通过式(4),利用AOD、FMF、PBLH和RH可以计算得到近地面PM2.5质量浓度:
$ P{M_{2.5}} = AOD \times \left({\frac{{FMF \times V{E_{\rm{f}}} \times {\rho _{{\rm{f, dry }}}}}}{{PBLH \times {f_0}(RH)}}} \right) $ | (4) |
由于缺乏不同地区间干细粒子密度(ρf, dry)测量值,本文采用Wang and Martin(2007)对华北平原的观测值:ρf, dry=1.5 g·cm-3。PMRS反演法的具体算法和误差分析详见Li et al(2016)和Zhang and Li(2015),其中由密度差异和吸湿增长等因素造成的反演结果误差约为34%。
2 结果与讨论 2.1 VEf的估算由式(3)知,VEf是整个方法中的关键点。Zhang and Li(2015)研究发现认为,VEf与卫星反演的FMF之间存在较好的相关关系,但不同区域间存在一定差异。图 1为AERONET 13个多类型观测点中FMF和计算得到的VEf相关关系图,其中观测站点包括城市型霾多发站点(北京、兴隆等), 沙尘、霾混合型代表站(兰州、包头等), 沙漠型代表站(民勤、敦煌等),以及高海拔站点(新疆慕士塔格峰)。由图可见,不同区域间,FMF和VEf座落区间较为集中,具有一定的相关关系。FMF较大时,表示大气中细颗粒比例较高,反之细颗粒物所占比重低于粗颗粒物。本文以FMF=0.4作为划分的界限,分别建立细颗粒物比例较高(FMF≥0.4)以及细颗粒比例较低(0.13 < FMF < 0.4)时FMF和VEf的相关关系模型。统计站点中,有三个样本值的FMF观测值低于0.13(北京大学观测站2个,敦煌1个),即VEf高于3.5的小概率事件存在较大的不确定性,因而未列入统计。FMF≥0.4时,VEf较为密集的分布于0~0.5,FMF < 0.4时,即大粒子占主导地位时,VEf随FMF减小快速增大。
对FMF≥0.4和0.13 < FMF < 0.4时FMF和VEf的相关关系分别进行平方多项式拟合(图 2),拟合曲线为VEf=a×FMF2+b×FMF+c。其中,FMF≥0.4时,a=1.3±0.02,b=-2.4±0.03,c=1.1±0.01;0.13 < FMF < 0.4时,a=23.2±1.2,b=-18.9±0.7,c=4.3±0.09。由图 3可知,在0.13 < FMF < 0.4和FMF≥0.4两种条件下,通过拟合方程估算的VEf与实测的VEf结果较为吻合,斜率分别为0.98和0.95,估算的VEf较实测的VEf略偏低,同时二者相关性较高,r2分别为0.93和0.86,因而两种条件下的拟合方程可以较好地对VEf进行估算。
根据PMRS方法,对FY-4A卫星AOD进行反演得到0.25°×0.25°的网格PM2.5浓度实况数据。因由密度差异和边界层估算等多种误差造成的不确定性,所以不同区域PM2.5反演结果和实况值之间存在一定的偏差,图 4选取2017—2018年京津冀、内蒙古中部和东部、甘肃宁夏、内蒙古西部、新疆及长三角地区FY-4A反演结果平均值与区域内PM2.5浓度实况观测平均值进行相关性比较。经过相关性分析,数据通过皮尔逊型(Pearson)相关分析,p值均小于0.05,具有统计学意义。由图 4可以看到,六个区域之间,反演结果和实况结果之间存在一定的相关性,相关系数(r2)均高于0.1,同时,京津冀、新疆、甘肃宁夏一带卫星反演PM2.5结果较实况分别存在1.68、1.24、1.53倍的高估,而内蒙古和长三角的反演结果则较实况有所低估。
由于卫星反演结果中不确定性带来的数据高估或低估,按照经纬度把全国划分10°×10°的21个网格,分别回算每个网格区域中2017年以来PM2.5卫星反演平均值和实际观测平均值的偏差a(PM2.5卫星平均/PM2.5观测平均),一个10°×10°区域中对应一个a,下文在融合方法中将带入这一偏差值a,以提高反演结果的准确度。
2019年1月21—24日,长三角、华中一带出现了霾污染过程。图 5a和5d为全国城市空气质量实时发布平台监测的PM2.5质量浓度实况数据,地面实况站点数据显示,1月22日10时(北京时,下同),上海、江苏、安徽、湖北以及湖南地区均出现了PM2.5轻(75 μg·m-3>PM2.5≥115 μg·m-3)至中度污染(115 μg·m-3>PM2.5≥150 μg·m-3),其中安徽东部和江苏南部的局部站点出现PM2.5高于150 μg·m-3的重度污染。图 5b和5e为采用PMRS方法,对FY-4A卫星AOD反演得到的22日10时和23日10时的地面PM2.5浓度分布。对比卫星反演产品,反演得到的PM2.5浓度空间分布与PM2.5地面观测实况吻合较好,特别是中度以上污染区域均有一定的响应,其中,上海、江苏中南部、安徽中南部和湖北东部一带的PM2.5浓度高值区在卫星反演结果中均有一定体现,但卫星反演产品对山西中南部、河南西北部、安徽和江苏北部一带的高污染存在显著的低估。
为了得到更为准确、精度更高的PM2.5全国实况智能网格数据,本研究将FY-4A卫星反演得到的PM2.5浓度数据(WPM2.5)与全国城市空气质量实时发布平台监测的PM2.5实况数据(OPM2.5)进行融合。融合方法为,利用最小半径法,对0.25°×0.25°的网格数据进行逐一格点的判断,判断条件为:(1)如果该格点12.5 km内有PM2.5观测站点,该格点融合后的数据(RPM2.5)等于该范围内各实况PM2.5浓度数据的平均值(Mean),即:RPM2.5= Mean(OPM2.5);(2)如果该格点12.5 km内无PM2.5观测站点,将距离范围扩大至25 km,如果距离该格点25 km内的有观测数据或卫星数据(包括该格点本身),则
通过卫星估算近地面PM2.5的反演方法较多,但科学合理地反演PM10的方法则较为匮乏。PM10和PM2.5比值是对一个区域颗粒物污染来源进行宏观分析的重要指标。近地面PM10和PM2.5质量浓度存在高度的正相关关系,二者比值(PM10/PM2.5)与天气背景和季节均存在重要关联。PM2.5与霾天气发生关系密切,霾发生时,PM10/PM2.5大大降低;而沙尘天气发生时,PM10则成为首要污染物,二者比值显著升高。由图 6和表 1可见,各地区间PM10和PM2.5质量浓度的相关性差异显著,其中,干旱和半干旱区域(如和田、锡林郭勒等)PM10/PM2.5值高于湿润和海洋气候区域(如南京、三亚、广州等),以长江为界,北方城市的比值普遍高于南方地区。同时,PM10/PM2.5存在一定的季节变化,春季沙尘多发,特别是在我国中西部地区,PM10/PM2.5均值显著升高,而秋、冬季,京津冀地区雾-霾频发,PM10/PM2.5均值低于春、夏两季,但各区域间受地理条件和生态环境差异影响存在较大差异。如新疆和田地区气候干旱,东邻塔克拉玛干沙漠,是我国浮尘最严重的地区之一,除冬季沙尘日较少外,其他季节扬沙浮尘日频繁,春、夏、秋三季,PM10/PM2.5均值达到3以上,且二者相关性(r2)均可达到0.80以上,而由于冬季清洁天气比例加大,PM10/PM2.5均值减小,且二者相关性显著降低,r2仅为0.32。石家庄、西安等地区秋、冬季雾-霾天频发,而春季又受沙尘天气影响,仅按照季节和区域对PM10/PM2.5值进行统计存在较大不确定性(r2较低)。对于广州和三亚较为清洁的地区,霾和沙尘的影响较少,PM10/PM2.5的相关关系分布较为集中,各个季节差异不显著,全年的斜率分布分别为1.48和1.72,相关性也均高于0.80。为了更为准确地统计PM10和PM2.5的相关关系,本研究根据气象条件和颗粒物浓度,将2013—2019年全国1 576个环境观测站(生态环境部)PM10/PM2.5以沙尘、雾-霾和清洁时段分别进行统计。划分不同天气类型的方法如下:清洁时段定义为PM2.5质量浓度 < 75 μg·m-3且PM10质量浓度 < 150 μg·m-3;沙尘时段定义为能见度(VIS)低于7.5 km,相对湿度低于95%,PM10质量浓度>250 μg·m-3并且首要污染物为PM10;霾时段定义为:PM2.5质量浓度≥75 μg·m-3,VIS≤7.5 km,相对湿度≤95%且首要污染物是PM2.5。
根据上述定义,对我国不同地区各天气背景条件下(沙尘、霾、清洁)PM2.5与PM10相关关系做拟合,建立PM10/PM2.5站点查算表和分布地图(图 7a~7c),并对站点数据做差值绘制得到我国三种天气背景条件下PM10/PM2.5网格化分布,分辨率与FY-4A卫星AOD产品相同,为0.25°×0.25°。在区分不同天气背景条件后,PM10与PM2.5分布的相关系数(r2)显著提升(图 7d~7f),沙尘条件下,全国各观测站点r2基本高于0.6,其中高于0.8以上的站点比例达87%,一半以上站点r2高于0.90;清洁条件全国各站点r2统计值均高于0.7,以长江为界,南方站点的相关性普遍高于北方站点,全国1/3以上站点r2高于0.95,其中一大半位于30°N以南地区;而在霾时段的r2分布中,PM10与PM2.5更是表现出了优度极高的正相关关系,全国各环境监测点r2统计值基本接近1;全国各站点清洁时段的相关系数亦均高于0.70,80%以上站点r2高于0.85。因此,在划分沙尘、霾、清洁时段后,各站点PM10与PM2.5相关性均较高,具有显著的统计学意义。
将PM10/PM2.5站点分布地图差值成格点地图后(图 8)可以看出,在沙尘条件下,PM10/PM2.5>3的高值区主要位于新疆南疆盆地和东部、青海柴达木盆地、内蒙古西部和中部、甘肃中北部、宁夏和陕西西北部,PM10/PM2.5>4的极大值分布区于我国几大沙漠区域:巴丹吉林沙漠、库木塔格沙漠、腾格里沙漠以及科尔沁沙地、浑善达克沙地等有较好的对应关系。An et al(2018)利用中国大气化学-沙尘模式(Chinese Unified Atmospheric Chemistry Environment for Dust,CUACE-Dust)对2007—2016年春季沙尘浓度进行模拟,通过与模拟结果的对比(图 8a),PM10/PM2.5高值区与四个沙尘高浓度地带:新疆南疆盆地(37°~41°N、76°~90°E)、内蒙古西部以及蒙古国南部等地(38°~45°N、97°~110°E)、内蒙古中部(42°~44°N、114°~118°E)、内蒙古中部(42°~44°N、114°~118°E)区域吻合较好,因而PM10/PM2.5高值可以在一定条件下反映出沙尘的高发地区。但值得注意的时,霾天气时,全国各站点PM2.5在PM10中占比接近1,环境监测站点观测值中有PM2.5高于PM10的情况出现,与测量仪器有关,因而统计结果中,有PM10/PM2.5 < 1的统计结果出现。清洁条件下,全国大部PM10/PM2.5介于1~2。
在得到与PM2.5质量浓度站点实况资料融合后的卫星反演网格化分布后,应用沙尘、霾、清洁三种条件下PM10/PM2.5全国网格化查算表,可进一步反演得到PM10质量浓度网格化分布。具体判断方法为,根据地面气象要素智能网格数据,FY-4A卫星相关产品以及卫星反演融合后的PM2.5结果,对0.25°×0.25°的网格数据进行逐一判断,其中清洁条件为: PM2.5质量浓度 < 75 μg·m-3; 已有的统计结果认为,霾天气发生时,近地面风速值(WS)一般低于3 m·s-1,风速高于3 m·s-1后,颗粒物质量浓度随风速的增加迅速降低(Sun et al, 2013;2016a;江琪等, 2018),因而本研究对霾天气判断条件为PM2.5质量浓度≥75 μg·m-3,FMF≥0.5,且WS≤3 m·s-1;沙尘天气的判别条件为PM2.5质量浓度≥75 μg·m-3,FMF≤0.5,且WS≥3 m·s-1。判别格点的天气背景(沙尘、霾、清洁)后,利用卫星反演融合后的PM2.5质量浓度网格化数据乘以对应天气条件下的PM10/PM2.5全国网格化查算表数据,反演得到该时次的PM10质量浓度全国网格化实况数据。
2019年5月11—13日,内蒙古、甘肃中西部、宁夏、陕西、山西北部、河北北部、北京、天津等地出现一次沙尘天气。图 9为通过上述方法对FY-4A反演的PM2.5质量浓度融合后产品乘以相应格点对应天气背景的PM10/PM2.5转化关系后得到的相应时段卫星反演近地面PM10质量浓度分布。由于强沙尘天气时通常伴随一定的上升运动,天空云量较多,此次沙尘过程期间内蒙古大部的AOD产品没有有效值,因而反演结果中内蒙古大部缺测。图 10为此次沙尘天气过程地面观测的PM10质量浓度实况,由图 10可见,11日09时,全国大部无明显沙尘天气,PM10质量浓度整体较低,17时开始,内蒙古西部、甘肃西部一带地面风速开始加大,甘肃一带出现沙尘天气,部分地区PM10质量浓度超过2 000 μg·m-3。随后,沙尘范围逐渐扩大至宁夏、陕西,山西、河北北部一带,12日夜间为沙尘过程影响范围最大,强度最强的时段,随后PM10继续向南传输扩散,强度逐渐减弱,13日12时可见PM10质量浓度>500 μg·m-3以上的范围显著减小至甘肃南部和陕西南部,随后此次沙尘天气过程逐渐趋于结束。通过与图 10的地面实况进行比对,此次沙尘天气过程的传输、演化以及PM10质量浓度的高值区在FY-4A卫星反演的PM10质量浓度分布中有很好的体现,因而,通过此方法反演得到PM10产品可以较好地反映我国西北地区的沙尘天气过程。
本文基于PMRS方法,对FY-4A卫星的资料进行反演,并与地面站点观测资料进行融合,得到我国近地面PM2.5质量浓度网格化实况分布。并通过建立适用于我国不同地区各天气背景条件下(清洁、霾、沙尘)PM2.5与PM10转化关系的格点地图,进一步估算我国网格化地表PM10浓度。结论如下:
(1) 细粒子柱状体积消光比(VEf)是PMRS方法的关键变量,不同区域间VEf与FMF均存在较好的相似的相关关系,以FMF=0.4为界,分别建立了VEf两个拟合方程,估算的VEf与AERONET观测得到的VEf相关性高于0.85。
(2) 霾过程中,通过PMRS方法反演得到的近地面PM2.5质量浓度基本与实况站点分布有较好的匹配,基本可以反映出污染的高浓度区域,单点检验中,反演结果与实况数据存在一定的相关性,其中京津冀的相关性可达0.39。但数值上仍存在高估或低估。将卫星反演格点结果与地面观测站点进行融合后,得到与实况吻合较好的0.25°×0.25°全国PM2.5网格化实况。
(3) 对不同天气背景条件下(清洁、霾、沙尘)全国各站点PM10/PM2.5相关关系进行统计,各站点PM10和PM2.5相关性均高于0.7,对统计结果进行差值后,得到我国PM2.5与PM10转化关系的格点地图。其中,沙尘时段PM10/PM2.5>3高值区与我国沙源地和沙尘高发区有较好的对应关系;霾时段PM10/PM2.5接近于1;清洁时段,全国大部PM10/PM2.5介于1~2。
(4) 通过PM2.5与PM10转化关系的格点地图,根据不同天气背景,反演得到我国网格化地表PM10质量浓度实况,其结果可以较好地反映我国西北地区的沙尘过程。
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