2023, Vol. 49 
2. 中国气象局气象探测中心, 北京 100081；
3. 中国气象局气象发展与规划院, 北京 100081；
4. 乌兰察布市气象局, 乌兰察布 012000；
5. 莒县气象局, 莒县 276500
2. CMA Meteorological Observation Centre, Beijing 100081;
3. Institute of Meteorological Development and Planning, CMA, Beijing 100081;
4. Wulanchabu Meteorological Office of Inner Mongolia, Wulanchabu 012000;
5. Juxian Meteorological Station of Shanxi Province, Juxian 276500
汾渭平原是我国第四大平原，由汾河、渭河冲击形成，由于其大部分城市位于黄土高原，地形封闭，能源消费结构以煤炭为主，年消耗量达2.6亿t，占全国能源消费的80%以上(Feng et al，2016)，加上繁重的道路运输和较高的人口密度，导致汾渭平原的污染排放量极高(Dao et al，2021)，大气污染严重、生态环境脆弱(黄小刚等，2021; 王妘涛等，2022; 秦卓凡等，2021; 南洋等，2021；张天航等，2020)，并且可能加重邻近地区的污染(黄小刚等，2019)。2013年以来全国空气质量明显好转(Zhang et al，2018a；2018b)，但汾渭平原空气质量改善并不明显(Feng et al，2019)，并且已经取代京津冀地区成为中国污染最严重的地区(Dao et al，2021; 杨乐超等，2018)。2018年后随着汾渭平原减排措施的强制实施(秦卓凡等，2021)，汾渭平原的PM2.5浓度已经开始下降(郝永佩等，2022)，但O3污染却越来越严重(关茜妍等，2021)。2021年汾渭平原污染物超标天数比例为29.8%，PM2.5污染和O3污染分别占总超标天数的39.3%和38.0%，污染形势依旧严峻(中华人民共和国生态环境部，2022)。
污染物局地排放是大气污染的主要因素，而不利的气象因素会加剧空气污染(Wang et al，2018; 祁海霞等, 2019; 陈镭等, 2020; 胡春梅等, 2020; 宋佳琨等, 2021; 刘兆东等, 2020; 杨颖川等, 2022)，2014—2018年汾渭平原的PM2.5质量浓度(以下简称浓度)呈4.7 μg·m-3·a-1的趋势下降，气象因素的贡献为0.7 μg·m-3·a-1，贡献率达15%，O3浓度呈6.6 μg·m-3·a-1的趋势增长，气象因素贡献率占12% (Chen et al，2020)，有研究显示汾渭平原2015—2019年各年度臭氧单因子所导致污染超标所占比例分别为1.4%、5.4%、13.0%、11.1%、14.4%(解淑艳等，2021)。O3污染事件通常与高温低湿条件有关(何慧根等, 2021; 杨镇江等, 2023)，高温和低湿环境导致大量生物挥发性有机物(BVOC)的排放促进光化学反应(Lu et al，2019)，进而加重地面O3污染；而PM2.5污染通常发生在弱风、高湿和低边界层的条件下(Xu et al，2018; 张琴和姚秀萍, 2021)，两者条件虽有不同，但高浓度的O3会导致二次PM2.5粒子产生，使得空气中的PM2.5浓度增大(Ding et al，2013; Wang et al，2016)，而高浓度PM2.5会通过吸收太阳辐射、改变光解速率从而降低O3浓度(Unger et al，2009; Menon et al，2008; Li et al，2018)，两者之间会相互影响，因此在许多城市都出现了PM2.5和O3同时污染的现象(He et al，2022; Schnell and Prather, 2017; Luo et al，2022; Yang et al，2021；徐栋夫等，2020)，我国的大气污染已经呈现出以PM2.5和O3为主的复合污染特征(Zhang et al，2008)，这种复合污染的现象会极大增加人类健康风险(Anenberg et al，2010)。
综上所述，以前的学者对汾渭平原污染的气象成因研究大多是针对单一PM2.5或O3污染，对汾渭平原PM2.5和O3复合污染时的气象成因分析较少。因此我们将从气温、湿度和风速等气象要素及天气形势方面分析PM2.5和O3复合污染成因，以期为汾渭平原大气复合污染防治以及环境气象预报服务等提供参考依据。
1 资料与方法 1.1 研究区域此次研究区域汾渭平原城市群共有12个城市(图 1)，包括陕西省西安市、渭南市、铜川市、咸阳市和宝鸡市，山西省太原市、晋中市、吕梁市、临汾市和运城市，河南省三门峡市和洛阳市。2021年这12个城市中有6个位于全国污染倒数20名之内(中华人民共和国生态环境部，2022)。
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图 1 汾渭平原各城市地理位置分布及海拔高度信息 注：陕西省：蓝色，山西省：黑色，河南省：红色。 Fig. 1 Geographic location distribution and elevation information of cities in Fenwei Plain |
污染物数据包括2015—2021年12个城市的PM2.5和MDA8 O3(日最大8小时平均O3浓度)观测资料，来源于中国环境监测总站(https://quotsoft.net/air/)(Wang et al，2021; Jiang et al，2021; Zhang et al，2022)；地面气象数据来自中国气象局国家气象数据观测中心(http://data.cma.cn/)，包括同时期逐小时的地面风速(WS)、风向(WD)、气温(T)、降水(RAIN)、相对湿度(RH)；此外还使用了欧洲中期天气预报中心第5代全球大气再分析数据(ERA5)，包括位势高度、风向、风速，时间分辨率为1 h，空间分辨率为0.25°×0.25°。
1.3 污染日定义本研究重点关注PM2.5和O3复合污染时的气象条件。世界卫生组织在综合考虑过去15年间环境健康研究进展的基础上，制定了2021版空气质量指南(朱彤等，2022)，针对PM2.5和O3提出了更为严格的目标。根据中国环境空气质量标准(生态环境部，2012)，将同时满足日均PM2.5>35 μg·m-3 (一级浓度限值)和MDA8 O3>100 μg·m-3(一级浓度限值)两个条件时的日期定义为复合污染日，同时满足PM2.5>35 μg·m-3和MDA8 O3 < 100 μg·m-3定义为PM2.5污染日，同时满足PM2.5 < 35 μg·m-3和MDA8 O3>100 μg·m-3定义为O3污染日，同时满足PM2.5 < 35 μg·m-3和MDA8 O3 < 100 μg· m-3定义为无污染日。
1.4 研究方法自2013年政府发布《大气污染防治行动计划》以来，中国的空气污染物浓度呈下降趋势(Zhang et al，2018a)，首要污染物以PM2.5和O3为主。要研究每日PM2.5和O3的关系，必须消除PM2.5和O3的长期变化趋势所产生的影响，因此我们采用去趋势化和去季节化浓度的处理方式，Tai et al(2010)和Dai et al(2021)均用此方法进行研究，去趋势化算法如下：
| $ \operatorname{Dev}_{m i}=C_{m i}-\sum\limits_{i=1}^n \frac{C_{m i}}{n} $ | (1) |
式中: Devmi为去趋势化后的污染物浓度，Cmi为m月份第i天的污染物浓度，n为m月份的天数，
在天气分型方面，使用正交主成分分析方法(T-PCA)来对汾渭平原的天气形势进行分类。T-PCA作为一种可靠的分类方法(Ye et al，2016; Miao et al，2018; Huth et al，2008)，可以准确地反映原始环流场的特征，不会因分型对象的调整而有太大变化，得到的时空场也更加稳定(Huth et al，2008)。使用cost733 class分型软件(http://cost733.met.no)中的T-PCA算法对研究区域850 hPa位势高度场进行客观分型，进而识别出易受污染的天气形势。此外，通过计算不同天气分型数量下的累积解释方差(ECV)以及累积解释方差的变率(ΔECV)，从而完成对天气分型性能的评估，其中ΔECV=ECVk+1-ECV k，其中k为分类数量，ΔECV值越大表示在天气模式分类中的性能提升幅度越大，并且趋于稳定(Ning et al, 2019)。
2 结果和讨论 2.1 2015—2021年PM2.5和O3浓度变化趋势图 2为2015—2021年汾渭平原各城市PM2.5和MDA8 O3年均浓度空间分布，其中O3年评价值采用日最大8小时平均浓度的第90百分位数浓度值计算得到。整体来看汾渭平原PM2.5年均浓度于2015—2017年呈上升趋势，2017年后开始下降，由2017年的66.8 μg·m-3下降至2021年的44.5 μg· m-3，下降幅度达33.4%，西安、渭南、咸阳、临汾、运城和洛阳等城市浓度下降明显，但浓度仍远高于世界卫生组织推荐的年均标准(朱彤等，2022)；虽然2013年大气污染防治行动计划要求控制生成O3的氮氧化物和挥发性有机物等的排放，但MDA8 O3年评价值仍由2015年的131.1 μg·m-3升至2017年的183.4 μg·m-3，上升幅度达39.9%，说明氮氧化物和挥发性有机物尚未得到有效控制，2018年加大整治力度后缓慢下降。通过统计汾渭平原PM2.5和MDA8 O3逐年月平均浓度变化趋势(图略)，发现PM2.5浓度主要在11月至次年2月呈现高值，而MDA8 O3则在4—9月呈现高值，这些特征与京津冀等区域的污染情况类似(Ou et al，2022)。
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图 2 2015—2021年汾渭平原各城市(a)PM2.5和(b)MDA8 O3年均浓度空间分布 注：括号内数字为相应的年评价值。 Fig. 2 Spatial distributions of the annual average concentrations of (a) PM2.5 and (b) the 90th quantile in MDA8 O3 in cities of Fenwei Plain from 2015 to 2021 |
图 3为2015—2021年汾渭平原各城市PM2.5污染、O3污染和复合污染天数的空间分布，可以看出汾渭平原7年来各城市PM2.5污染天数(图 3a)介于852~1132 d，其中污染天数最多的地区是咸阳市；O3污染天数(图 3b)则介于328~671 d，O3污染天数最多的地区是铜川市，主要是由于铜川市第二产业占比较高，O3前体物排放较其他区域突出(郑小华等，2021)；从复合污染情况(图 3c)看，各城市污染天数介于332~737 d，运城和临汾的污染天数较多，占总天数28%，东部城市太原、晋城、临汾、运城和三门峡普遍在600 d以上，西部西安、宝鸡、咸阳、渭南和铜川则均在600 d以下，东部的运城、临汾和三门峡、洛阳复合污染比西部城市严重，主要是由于这几个城市处于两省交界处，也可能与政策缺乏协同规划有关(郑小华等，2021)。从各城市逐年复合污染次数二维分布来看(图 3d)，2017年和2018年为复合污染天数最多的两年，2019—2021年复合污染天数开始逐年下降，表明O3和PM2.5协同治理已经发挥了作用，2021年西部城市西安、宝鸡、咸阳、渭南和铜川的复合污染天数已经降至40 d以下，洛阳和三门峡分别为52 d和57 d，而太原、晋中、临汾和运城的天数仍在70 d以上，因此这几个城市仍需加大协同治理力度。
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图 3 2015—2021年汾渭平原(a)PM2.5, (b)MDA8 O3, (c)复合污染总天数及(d)各城市逐年复合污染次数二维分布 Fig. 3 Total number of days of (a) PM2.5, (b) MDA8 O3, (c) compound pollution and (d) two-dimensional distribution of times of yearly compound pollution days in Fenwei Plain from 2015 to 2021 |
统计了汾渭平原2015—2021年各城市逐月累计复合污染天数二维分布情况(图略)，各城市复合污染主要集中在3—9月，10月至次年2月PM2.5污染严重，但冬季MDA8 O3浓度偏低。使用式(1)计算了每日的Dev_PM2.5(去趋势后的PM2.5)和Dev_MDA8 O3(去趋势后的MDA8 O3)，从二者2015—2021年不同季节的相关系数箱线图(图 4)看，各城市春夏秋三季多以正相关为主，其中夏季相关性明显高于春秋两季，春季在2015—2016年后呈现波动趋势，夏季和秋季均在2019—2021年呈现上升的趋势，说明夏秋两季O3对PM2.5浓度的影响呈现加剧的态势；而两者在冬季多呈现负相关，且自2015年开始负相关逐渐减小，到2021年各城市的相关性均值接近于0，说明冬季PM2.5对O3的影响在持续减弱。
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图 4 2015—2021年汾渭平原不同季节各城市Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3相关系数箱线图 注：箱体上下边界分别表示第75、第25百分位数，黑色圆点表示平均值，中间横线表示中位数，空心圆表示异常值。 Fig. 4 Boxplots of DEV_PM2.5 and DEV_MDA8 O3 correlation coefficients of each city in different seasons in Fenwei Plain from 2015 to 2021 |
由于复合污染主要集中在3—9月，因此重点分析3—9月每日PM2.5和MDA8 O3的关系。统计发现，2015—2021年，汾渭平原PM2.5呈下降趋势，而MDA8 O3呈上升趋势，且去趋势化后的PM2.5与MDA8 O3具有弱正相关性(相关系数为0.21)。
图 5a为各城市PM2.5浓度偏大时(即Dev_PM2.5>0 μg·m-3)，Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3的相关系数。可以看出4、5、6和9月基本呈负相关，表明当PM2.5浓度偏大时，会制约影响O3的生成，但7月和8月太阳辐射较强、气温偏高、大气扩散条件好，因此PM2.5等颗粒污染物对太阳辐射的削弱作用有限，因此7—8月大部分城市的Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3为正相关。而当MDA8 O3浓度偏大(即Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3)时(图 5b), 大气氧化作用强，使得一次气态污染物SO2、NOx和NH3转换成硫酸盐和硝酸盐气溶胶粒子，加重PM2.5污染(王芃等, 2022)，因此在3—9月所有城市基本都表现为正相关，尤其是高海拔的太原、晋中(在4月和5月相关系数高达0.5)。
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图 5 2015—2021年3—9月汾渭平原(a)Dev_PM2.5浓度偏大时和(b)Dev_MDA8 O3浓度偏大时各城市Dev_PM2.5和Dev_MDA8 O3的相关系数 Fig. 5 Correlation coefficients between Dev_PM2.5 and Dev_MDA8 O3 for each city in Fenwei Plain when (a) Dev_PM2.5>0 μg·m-3 and (b) Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3 from March to September from 2015 to 2021 |
图 6为复合污染时Dev_MDA8 O3与Dev_PM2.5的散点关系，图中展示了当Dev_MDA8 O3在不同取值区间时Dev_PM2.5>0 μg·m-3的样本所占比例。当Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3时，Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例均能超过69%，并且随着Dev_MDA8 O3的增大呈上升趋势，在Dev_MDA8 O3>40 μg·m-3时，汾渭平原12个城市的Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例超过80%，表明了大气氧化对PM2.5浓度增加起到积极影响。然而大气强氧化性并不能无限制导致PM2.5浓度的增长，一方面受制于硫酸盐、硝酸盐等粒子的数量，另一方面由于O3的生成特性要求大气环境为高温和强辐射，而高温条件下会导致硫酸盐、硝酸盐等粒子的挥发和扩散，进而导致PM2.5浓度的下降(张远远等, 2022)。
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图 6 2015—2021年3—9月汾渭平原Dev_MDA8 O3与Dev_PM2.5的散点图 注：不同颜色代表Dev_MDA8 O3不同取值区间，上横坐标各刻度值表示当Dev_MDA8 O3在各取值区间时Dev_PM2.5>0 μg·m-3的样本所占比例。 Fig. 6 Scatter plot of Dev_MDA8 O3 and Dev_PM2.5in Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021 |
除排放因素外，PM2.5和O3浓度也受到气象条件的影响(何国文等, 2022; 肖致美等, 2022; 花丛等, 2022)，图 7为汾渭平原12个城市3—9月中发生不同污染时的气温(T)、相对湿度(RH)和风速(W)的箱线图，可以看出O3污染和复合污染发生在高温、低湿的环境条件下，日平均气温主要介于18.0~26.5℃，单独O3污染时较复合污染更高，日平均相对湿度主要介于46.3%~59.0%；而PM2.5污染和无污染发生在气温相对较低、湿度偏高的条件下，PM2.5污染时气温介于8.6~18.6℃，相对湿度在46.5%~80.3%，相对湿度范围大于O3和复合污染，而无污染时气温介于13.4~21.5℃，高于PM2.5污染，但相对湿度介于53%~89%，略高于污染时的水平。在风速上4种类型差别不明显，均介于1.2~2.4 m·s-1。高温利于大气O3的光化学反应和二次污染物的生成，而高的相对湿度则利于PM2.5的吸湿增长(闫小利等, 2021)，低的风速不利于污染物的扩散(肖致美等, 2022)。无污染时表现的低温、高湿、弱风气象特征则可能由于PM2.5和O3排放较少或降雨的影响。降雨可以有效地清除PM2.5污染，并且降雨、降温和较厚云层阻挡太阳辐射不利于O3产生，统计发现无污染天气(2385 d)中汾渭平原降雨(超过6个城市出现降雨)的天数为1264 d，占比为53%。由于PM2.5和无污染样本在3种气象要素下不易区分，剔除无污染中的降水样本后，无污染和PM2.5污染样本主要分布在3、4和9月，对比两种情况在3种气象要素下的一阶差分的分布状况(后一日要素值减去前一日的要素值，图略)，发现无污染时气温与前一日相比会略有降低，而PM2.5污染时则温度均值会略有上升，这主要是由于春秋季冷空气活动利于污染物扩散；而相对湿度方面，无污染时相对湿度则会明显降低，而PM2.5污染时相对湿度则不明显，这主要是由于低的相对湿度不利于污染物吸湿增长；风速方面两者呈现出不明显的区别，这主要因为在不同风向的传输影响下可能呈现出污染加重或减轻两种现象。
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图 7 2015—2021年3—9月汾渭平原各污染类型下(a)2 m气温、(b)2 m相对湿度、(c)10 m风速的箱线分布 注：横坐标标注和不同颜色分别代表单独的PM2.5污染，单独O3污染，复合污染，无污染。 Fig. 7 Boxplots showing distribution of (a) 2 m air temperature, (b) 2 m relative humidity, and (c) 10 m wind speed related to each pollution type in Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021 |
为了更好地了解复合污染天气发生时的天气形势，提取了2015—2021年3—9月汾渭平原复合污染时的日期作为统计样本，这些污染日中有一半以上的城市都出现了复合污染的现象，使用T-PCA算法将复合污染发生时的850 hPa位势高度进行天气分型，同时计算了2~12种天气分型结果的ECV以及ΔECV，结果显示当天气分型数量为4时ΔECV取最大值，因此这里根据统计样本分为4种天气形势，绘制出对应的500 hPa形势图(图 8)。图 9为对应的复合污染时每种天气类型在各月的分布比例情况，分型方法详见1.4节。可以看到，类型1为最主要的污染天气形势，占总天数的62.8%，平均PM2.5和MDA8 O3浓度分别为55 μg·m-3和138 μg·m-3，此种类型下PM2.5浓度最高，O3浓度最低，这是由于该类型多出现在3—5月，气温较其余类型偏低，此时500 hPa副热带高压偏南，汾渭平原受槽后脊前的西北风影响，导致天气晴朗，850 hPa受暖脊控制，以弱偏南风为主，利于污染物的输送，但温度偏低在一定程度上影响了O3的产生。类型2占比为15.2%，主要发生在7—8月，平均PM2.5和MDA8 O3浓度分别为47 μg·m-3和144 μg·m-3，PM2.5污染程度较类型1偏弱，O3浓度则相对偏高，500 hPa副热带高压较类型1偏北，退居海上，脊线位于25°N附近，汾渭平原上空气流平直，而850 hPa与类型1类似，以东南风为主，同样存在暖湿气流输送，但气压梯度偏大，风力大于类型1，加之7—8月温度较高，利于污染物湍流扩散，导致PM2.5浓度低于类型1而O3浓度高于类型1。类型3占比为15.2%，主要发生在6月和7月，平均PM2.5和MDA8 O3浓度分别为45 μg·m-3和152 μg·m-3，此类型O3污染最强，这是一年中O3浓度最高的月份，500 hPa汾渭平原上空为槽后西北风，850 hPa汾渭平原同样为东南风，虽然6月和7月污染物排放少，但高的O3浓度会使得大气氧化性增强，提高PM2.5浓度。类型4占比为6.8%，主要在7—9月，平均PM2.5和MDA8 O3浓度分别为44 μg·m-3和142 μg·m-3，副热带高压偏东，汾渭平原上空为槽后弱西北气流控制，地面气压场弱，风速小，利于PM2.5和O3前体物的累积。综合分析发现，汾渭平原污染时500 hPa以槽后西北风和偏西风为主，而850 hPa多受暖脊的影响，以偏南风或静风为主，槽后西北风和偏西风的动力作用使天气以晴朗活动云为主，利于太阳辐射，低层偏南暖湿气流输送或者静风使得污染物累积，导致发生PM2.5和O3复合污染。
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图 8 2015—2021年3—9月汾渭平原50%以上城市出现复合污染时所对应的4种天气形势(a)500 hPa位势高度分型图和风场(风矢)，(b)每种类型所对应的850 hPa位势高度形势图和风场(风矢) 注：黑框代表汾渭平原地区。 Fig. 8 Four synoptic patterns corresponding to compound pollution at the time for compound pollution to occur in more than half of cities in Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021 (a) 500 hPa geopotential height (colored) superposed with the wind (wind vector), (b) 850 hPa geopotential height corresponding to each type with the wind (vector) |
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图 9 2015—2021年3—9月汾渭平原复合污染时不同类型天气形势的分布 Fig. 9 Distribution of different synoptic patterns during compound pollutionin Fenwei Plain from March to September from 2015 to 2021 |
本文基于2015—2021年间汾渭平原12个城市逐日PM2.5和O3浓度、地面气象观测数据以及ERA5高空再分析数据等资料，对汾渭平原7年来PM2.5和O3的时空变化特征尤其是复合污染特征开展了统计分析，并重点研究了复合污染发生时PM2.5和O3二者的相关性，局地气象条件以及天气形势对复合污染的影响，主要结论如下：
汾渭平原的PM2.5和MDA8 O3年均浓度均在2017年达到近年来的峰值，得益于大气污染防治行动计划和蓝天保卫行动计划的实施，其年评价值(PM2.5为年均浓度，O3为日最大8小时滑动平均值第90百分位数) 分别呈5.6、3.7 μg·m-3·a-1的速率下降。汾渭平原各城市复合污染天数介于332~ 737 d，东部城市污染日数多于西部，运城复合污染日数占比达30.7%；复合污染日数在2016年开始增加，2018年达到峰值，2019—2021年呈下降趋势，体现了政府在污染协同治理方面的成效。
去趋势化后的PM2.5和MDA8 O3存在弱正相关性，Dev_MDA8 O3>0 μg·m-3时，Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例均能超过69%，Dev_MDA8 O3>40 μg·m-3时Dev_PM2.5>0 μg·m-3的比例超过80%，表明了大气氧化对增加颗粒物浓度所起到的正贡献影响。
O3污染和复合污染发生在高温、低湿的环境条件下，PM2.5污染和无污染发生在气温相对较低、湿度偏高和风速较小的条件下，无污染时出现降雨的概率为53%，体现了降雨对污染物的湿清除作用。使用T-PCA算法将复合污染时的天气形势分为4种类型，这些形势的共同特点是500 hPa位势高度场以西北或偏西气流为主，低层850 hPa位势高度场受暖脊影响，以偏南风或静风为主，利于O3的生成和PM2.5的传输和累积。
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