引言

人工影响天气是在认识云降水自然规律基础上，施加人为影响，使得局部天气过程朝着有利于人类预期的方向发展，实现趋利避害的科学活动。目前最广泛应用的人工影响天气方法是运用飞机、高炮、火箭等运载工具将催化剂送入云中适当位置进行播撒，以达到增加降水、防雹或减弱云和降水的目的(段婧等，2017；毛节泰和郑国光，2006；董晓波等，2020)。目前国际上人工影响天气作业催化剂主要有人工冰核、致冷剂和吸湿性催化剂三大类。人工冰核和致冷剂主要用于冷云催化，吸湿性催化剂主要用于暖云和混合云中的暖区催化。冷云催化的主要目的是在云中通过引入人工冰核(如碘化银等)或通过播撒制冷剂(如干冰、液氮等)生成冰晶，启动或加速贝吉龙过程。已经有很多研究发现将碘化银释放到过冷云中，可使过冷液滴转化为冰晶和降水粒子下落的物理现象(Rosenfeld et al, 2005; Dong et al, 2020; 2021; 2022; Wang et al, 2021)。碘化银是迄今应用最多的人工冰核物质，它具有成冰阈温高及成核率高的优点，在冷云催化中得到广泛应用(楼小凤等，2021; 段婧等，2020；史月琴等，2021)。Blair et al(1973)利用风洞云室成雾，发现该环境下不同燃烧材料的碘化银成核效率与温度密切相关，而实际云内多变的环境给定量测量碘化银的成核效率增加了不确定因素。暖云催化技术主要以吸湿性催化为主，主要目的是拓宽云滴谱，启动或加速碰并过程。传统暖云催化方法是向云中播撒吸湿性物质，如氯化钠、氯化钙、尿素等，但是播撒这些物质携带量大、对飞机有腐蚀，后来更多的是采用与冷云催化剂类似的方法，通过燃烧将吸湿性物质播撒入云(武玉忠和陈光学，2004；汪晓滨等，2005)。在南非、墨西哥、泰国等地开展的吸湿性焰条催化试验，得到了暖云催化可使降水增强的统计结果(苏正军等，2009)。催化剂通过燃烧后的成核率和粒子尺度对于催化效果来说非常关键，碘化银焰剂燃烧产生催化剂气溶胶时，会发生布朗碰并过程，从燃烧生成单个80 nm的粒子聚并成平均尺度为0.15 μm、最大达1 μm的粒子，大部分粒子尺度范围在0.005~0.3 μm(楼小凤等，2021)，而暖云焰剂燃烧后一般能够形成0.5 μm的粒子(苏正军等，2009；武玉忠和陈光学，2004；酆大雄，2008)。

一般情况下，燃烧类催化剂的成核率特性是在云室内进行试验检测的(姚展予，2006；杨绍忠和陈跃, 2018；苏正军等，2019；孔君等，2016)，催化效果也多以模式模拟为主(楼小凤等，2019；刘佩等, 2019)。游来光等(2000)曾选用不同碘化银含量的焰剂附以外加气流进行成核率检测，指出外加气流速度对于碘化银含量较高和较低的焰剂成核率有很大影响。杨绍忠(2006)指出催化剂动态检测的必要性。飞机携带催化剂焰剂燃烧时，热量和空气交换的影响会改变燃烧后形成的催化剂气溶胶粒子的大小和数浓度，从而影响催化剂的成核率，进而影响催化效果。那么实际的飞机人工增雨(雪)作业中，在降水云系中或者自然大气中催化剂燃烧后会对气溶胶有什么影响？进而对于凝结核或者冰核有什么影响？类似的催化试验还鲜有报道。基于这些问题，本研究利用河北省人工影响天气中心飞机作业平台，开展了一次空中成冰剂和吸湿性催化剂燃烧的观测试验，并利用机载被动腔气溶胶分光仪(PCASP-100X)和云凝结核计数器(CCNC)对成冰剂和吸湿性催化剂燃烧对应的作业区域气团进行回穿直接观测，详细记录了催化剂燃烧前后气溶胶及云凝结核(CCN)微物理特性的变化，对两类催化剂燃烧后对气溶胶及其成核率的影响进行了详细分析。

1 试验概况 1.1 试验区域及天气背景

飞行试验日期为2020年7月6日，飞行垂直探测和成冰剂、吸湿性催化剂燃烧试验均在同一试验区(图 1)。试验区位于石家庄赵县地区，该区域以农业为主，区域内大气污染程度较轻。

试验日，飞行区域天气晴朗，无云、无雾霾，飞机起降机场温度为30℃，风向为西风，风速为4 m·s^-1，能见度大于10 km。结合欧洲中期天气预报中心ERA5再分析资料天气形势图(图 2)可以看出，试验区在500 hPa和700 hPa位于槽后西北气流控制中，700 hPa湿度低于60%，整层大气湿度较小。

1.2 观测设备和催化剂

本次试验使用河北省人工影响天气中心的空中国王350增雨飞机。试验主要用到的机载探测设备有：总温探头、露点仪、被动腔气溶胶分光仪(PCASP-100X)、云凝结核计数器(CCNC)(详见表 1)。

试验使用的成冰剂和吸湿性催化剂分别为机载冷云焰条(FT-61L)和暖云焰条(FT-61N)。两款焰条均适用于空中国王飞机安装的播撒架，弹长为335 mm，质量为1.25 kg，燃烧时间：(300 s±30 s)/支。其中，冷云焰条(成冰剂)的配方主要物质有：高氯酸铵、碘化银、铝粉、酚醛树脂和碘化钾。暖云焰条(吸湿性催化剂)的配方主要物质有：高氯酸钾、氯化钙、氯化钾、酚醛树脂和镁铝合金粉。

1.3 试验飞行方案

飞机于2020年7月6日09:43(世界时，下同)从机场起飞后，直接飞往石家庄赵县试验区，到达试验区后，先下降到600 m，然后盘旋上升至4900 m，做垂直探测飞行，获取自然大气气溶胶垂直分布特征。由于受到空域限制，飞机下降到3600 m开展催化剂燃烧试验，以半径10 km绕圈进行催化剂燃烧和探测，飞行一圈约需要3 min。

(1) 成冰剂(碘化银)燃烧试验：飞机顺时针绕圈飞行约20 min，一次点燃8根碘化银焰条，边播撒边探测，在3600 m高度一共飞行约6圈。

(2) 吸湿性催化剂燃烧试验：完成成冰剂燃烧试验和探测后，根据3600 m高度层的高空风向，为避开试验(1)影响区域，选择飞往试验(1)西南方向，在同一高度层绕圈飞行，同时点燃6根吸湿性催化剂进行燃烧试验和探测，飞行11圈约33 min(图 3)。

一次性大剂量点燃催化剂的目的是为了获取高浓度的燃烧后粒子。采取边播撒边绕圈观测的飞行方法，目的是为了在最短的时间内让飞机飞回到催化剂燃烧后的粒子气团内，采集燃烧后的粒子样本。

1.4 数据处理

本次试验飞机观测主要获取试验区域经纬度、飞行高度、大气温度、相对湿度、气溶胶粒子数浓度和粒子谱分布、CCN粒子数浓度等数据(表 2)。为了消除大气气压变化对采样气流的影响，根据大气环境气压的变化对PCASP-100X的采样体积进行了实时订正。同时，为了剔除噪声的影响，气溶胶数据分析时去除了第1个通道的数据(李军霞等，2014；董晓波等，2021)，数据质量控制后观测到的气溶胶粒子尺度范围为0.11~3.00 μm。CCNC用于飞机观测时，当飞机上升或下降，外界大气压的快速变化会造成CCNC内部压力不稳定，而压力稳定之前CCN观测的数据不可靠。因此为了避免外界气压变化所带来的影响，在CCNC进气口处安装了常压控制器，开展催化剂燃烧试验阶段CCNC设置的采样气压值为500 hPa，同时利用大气环境气压与CCNC采样气压对CCN粒子数浓度进行了二次订正。另外，在飞行观测前对CCNC过饱和度进行了校正，本次观测过饱和度(SS)设置为0.3%(Wang et al, 2018; Rose et al, 2008)。从华北地区多地开展的近地面气溶胶分粒径活化特性观测结果来看，在0.3%过饱和度下，可观测到粒径50 nm以上的粒子开始活化为CCN(Deng et al, 2011; Li Y N et al, 2017)。

2 试验结果 2.1 试验区内大气本底气溶胶与CCN垂直分布特征

图 4显示了温度、相对湿度、气溶胶粒子数浓度、CCN粒子数浓度以及气溶胶粒子平均直径的垂直廓线。飞机从600 m到4900 m盘旋上升，整个飞行过程中，温度范围为-2.9℃(4900 m)~28.7℃(600 m)，0℃层位于4550 m。由温度垂直廓线图可以看到在1400 m和2000 m有两个较弱的逆温层。3000 m以下相对湿度在20%~55%，3000 m以上逐渐增加，最大值为65%。

气溶胶与CCN粒子数浓度的变化趋势一致。气溶胶粒子数浓度平均值为315 cm^-3，CCN粒子数浓度平均值为456 cm^-3，低层的CCN粒子数浓度高于PCASP-100X气溶胶粒子数浓度。这是因为PCASP-100X观测到的仅仅是积聚模态的气溶胶粒子(0.1~3.0 μm)，并不是大气中所有的气溶胶粒子。并且为了剔除噪声的影响，本文在气溶胶数据分析时去除了第1个通道的数据，质量控制后观测到的气溶胶粒子为尺度范围0.11~3.00 μm的气溶胶粒子。CCNC记录的是大气中能够活化为CCN的粒子数，背景气溶胶是指大气中粒子的总数，而不仅仅是积聚模态(0.1~3.0 μm)的气溶胶粒子。根据观测经验，在较高的过饱和度下(SS为0.2%以上)，会有大量小于0.1 μm的小粒子和大于3.0 μm的大粒子可以活化为CCN，而这部分小粒子超出了PCASP-100X的观测范围，无法被记录到，因此导致CCN粒子数浓度比PCASP-100X观测到的气溶胶粒子数浓度大(Zhang et al, 2014; Li J X et al, 2015; 2017; Li Y N et al, 2017; Deng et al, 2011; Cai et al, 2022; 蔡兆鑫等，2021)。在西北气流控制下，地面气溶胶不利于垂直向上输送，虽然2500 m以下的气溶胶和CCN粒子数浓度出现波动，但2500 m以上气溶胶和CCN粒子数浓度变化幅度不大，本次两类催化剂燃烧试验的高度范围为3600 m，因此2500 m以上高空气溶胶粒子数浓度可视作当天的大气背景气溶胶粒子数浓度。从气溶胶粒子平均直径垂直廓线看，气溶胶粒子直径在0.16~0.21 μm，主要以小粒子为主。2500 m以下的气溶胶粒子主要集中在0.19 μm附近，2500~4900 m的气溶胶粒子平均直径在0.17 μm左右。

对流层内4000~5000 m以上的气溶胶粒子因受地面直接影响较弱，粒子数浓度随高度变化不大，其尺度分布类似于稳定的背景气溶胶(孙霞等，2011)。所以在4000 m以上的高度开展此次试验应为最好的方案，可以较为明显地观测到催化剂燃烧前后气溶胶粒子的变化。但是受到空域限制，试验的飞行高度最高只能到3600 m。通过对上述大气垂直分布特征分析表明，3600 m高度已经在边界层以上，受地面气溶胶的影响较小，所探测到的气溶胶粒子浓度较稳定，因此在该高度开展试验同样是可行的。

2.2 催化前后大气气溶胶粒子数浓度特征对比分析

无论是成冰剂还是吸湿性催化剂，都是复合型催化剂(武玉忠和陈光学，2004)。例如，国内外现有碘化银焰剂配方，其组成一般为碘化银、氧化剂、燃烧剂、添加剂和粘合剂等，其主要成分包括：高氯酸铵、热塑性酚醛树脂及热固性酚醛树脂、碘化钾、碘化银及石油醚等助燃剂，其中高氯酸铵为氧化剂，碘化银是对云体催化的有效物质，碘化钾具有相当大的吸湿性，可通过凝结机制诱导水分子向冰核吸附，同时，大量碘离子的存在会抑制碘化银分解。碘化银焰剂通过燃烧产生高温，将碘化银分散为具有冰核活性的气溶胶。暖云催化剂焰条一般是以氯化钾、氯化钠等吸湿性物质为主，同时为提高燃烧温度，还添加了镁粉等金属物质。本次试验所用成冰剂焰条和吸湿性催化剂焰条成分与上述成分基本相同(见1.2节)。

关于成冰剂燃烧试验的观测资料，飞机飞行高度为3600 m，飞机观测时段温度值约在5~6℃，平均温度5.5℃，平均相对湿度为57.6%，PCASP-100X观测背景气溶胶粒子数浓度平均为418 cm^-3，CCN粒子数浓度平均为407 cm^-3。10:35:05，点燃成冰剂焰条8根，焰条燃烧5 min。通过图 5发现，成冰剂焰条燃烧后，气溶胶和CCN粒子数浓度并没有发生显著的变化，燃烧后的粒子数浓度与燃烧前基本一致。

根据楼小凤等(2021)、苏正军等(2009)、武玉忠和陈光学(2004)、孔君等(2016)的研究成果, 碘化银催化剂在-5℃以下可以核化形成冰晶。在正温度区燃烧，碘化银焰剂燃烧后产生的是一种多相态气溶胶系统，包括大量气体和气溶胶，其中气体逸散，气溶胶可被采集到。碘化银燃烧后的大部分粒子尺度范围为0.005~0.300 μm，一般有两个典型峰值，第一个峰值直径约为0.60~0.10 μm，次峰值在0.20~0.25 μm，平均直径小于0.17 μm(苏正军等，2008)。从本次试验结果来看，由于小于0.1 μm的粒子占多数，不能被PCASP-100X有效地探测到，因此成冰剂焰条燃烧后探测到的气溶胶和CCN粒子数浓度较燃烧前没有观测到明显变化。

成冰剂催化剂燃烧试验结束后，为避免成冰剂燃烧试验的影响，选择在同高度层(3600 m)西南约11 km外的另一块区域开展吸湿性催化剂燃烧试验，该高度层风向为320°，风速平均为11 m·s^-1。10:59:16，一次性点燃6根吸湿性催化剂，飞行1圈的时间仍然约为3 min。图 5显示，催化后约8 min，PCASP-100X在11:07:25，CCNC在11:07:36、11:07:37分别观测到粒子数浓度出现显著增加现象。吸湿性催化剂燃烧后，PCASP-100X观测的气溶胶粒子数浓度的峰值为1772.4 cm^-3，约是该高度平均气溶胶粒子数浓度的4.2倍；CCNN观测到的CCN粒子数浓度峰值为1809.01 cm^-3，约是该高度平均CCN粒子数浓度的4.4倍。

为验证气溶胶和CCN粒子数浓度出现高浓度值点是否在吸湿性催化剂燃烧后形成的粒子气团内，图 6标注了吸湿性催化剂播撒的起止点和气溶胶粒子数浓度出现高浓度值的位置，可以看出，飞机开始播撒吸湿性催化剂至播撒结束大约飞行1圈半，然后继续飞行将近1圈时在吸湿性催化剂燃烧的飞行轨迹上探测到高粒子数浓度气溶胶和CCN值。

2.3 催化前后大气气溶胶粒子谱分布特征分析

吸湿性催化剂燃烧前后气溶胶粒子谱分析表明(图 7)，燃烧后的粒子尺度范围在0.5 μm以下，燃烧前后粒子谱峰值都在0.14 μm处，燃烧前为5107.21 cm^-3·μm^-1，燃烧后为24 688.67 cm^-3·μm^-1，燃烧后的粒子谱峰值约是燃烧前的4.8倍。通过计算吸湿性催化剂燃烧前后气溶胶粒子中值直径发现，燃烧前平均粒子中值直径为0.17 μm，燃烧后平均粒子中值直径为0.14 μm，中值直径略有减小，说明燃烧后新生成的粒子多数为小粒子，导致燃烧后粒子谱分布在小粒子段数浓度明显升高，粒子谱谱宽减小。

苏正军等(2009)、武玉忠和陈光学(2004)、酆大雄(2008)研究结果，吸湿性催化剂燃烧产物以氯化钾、氯化钠等吸湿性物质为主，这些燃烧产生的粒子平均粒径为0.3 μm，最大能达到0.5 μm左右，这样粒径范围的粒子能有效被PCASP-100X观测到，且这些粒子吸湿性很强，很容易活化为CCN，因此焰条燃烧后观测到试验区域内气溶胶和CCN粒子浓度都有明显的增加(前期同类观测一般都是室内实验)。

3 结论与讨论

本试验利用搭载气溶胶和CCN观测设备的增雨飞机设计开展了一次晴空成冰剂、吸湿性催化剂燃烧的尝试性观测试验研究，发现了一些新的有趣的现象。同时，我们对试验过程及结果进行了分析和探讨，得出以下结论。

(1) 对于成冰剂燃烧前后的结果分析讨论。成冰剂燃烧后通过机载探测仪器并未观测到气溶胶和CCN的粒子数浓度的明显变化，可能有两个原因：

成冰剂焰条燃烧后产生的粒子直径多数小于0.1 μm，PCASP-100X和CCNC无法有效地观测到。成冰剂属于复合型催化剂，焰条助燃剂燃烧后可能会产生氯化钾和碘化钾等具有吸湿性成分的气溶胶粒子，但是由于生成的粒子尺度非常小，受限于PCASP-100X的观测范围，小于0.1 μm的粒子信息不易被捕捉到。在人工增雨实际业务工作中，有时因空域或者飞机性能等多种因素限制，飞机无法飞到最适宜开展冷云催化作业的高度层。那么如果在0℃层左右进行成冰剂焰条燃烧催化，除碘化银的成冰作用外，其他助燃剂燃烧产生的吸湿性的粒子是否会起到暖云催化的作用？武玉忠和陈学光(2004)指出，目前的吸湿性催化剂燃烧产物平均粒径一般在0.3~0.5 μm，这样的粒径对暖云催化来说仍然偏小，作为暖云催化剂，粒径能提高到1 μm或更大才会有明显的效果。从本次燃烧试验结果看，这些助燃剂产生的吸湿性粒子由于粒径太小，基本起不到吸湿成核的作用。

(2) 对于吸湿性催化剂燃烧前后结果的分析与思考。本次试验中吸湿性催化剂焰条燃烧后生成的粒子尺度大多在0.5 μm以下，而目前国内外吸湿性催化剂燃烧后平均为0.5 μm，略小于之前同类观测结果。吸湿性催化剂燃烧后的粒子能够被CCNC采集到(说明该粒子具备形成CCN的特性)，吸湿性催化剂焰条燃烧后观测到试验区域内气溶胶和CCN粒子数浓度都有明显的增加。目前在实际的暖云催化工作中，一般是直接在暖云内进行催化，基于本次飞机观测结果，在无云状态下燃烧吸湿性催化剂焰条可产生大量的吸湿性粒子，那实际工作中是否可以采取云外催化，例如在云下开展燃烧催化，利用上升气流将产生的大量吸湿性粒子输送至云内产生催化作用？或者是否可尝试在局地对流云形成之前开展燃烧催化，提前增加大气中吸湿性核的浓度，如果云中具备较好的水汽条件，则可以激发对流云的发生发展乃至形成降水？

(3) 飞机观测试验方案还需改进，机载探测设备还需完善。该个例仅为一次飞机试验个例，目的尝试观测两种催化剂燃烧以后形成的粒子有什么样的特征，对于气溶胶以及粒子核化有什么影响，也获取到了一些有意义的观测结果，但是若想开展更深入的研究，还需科学设计开展更多的飞行观测试验，且需要在飞机上同时挂载一些气溶胶及大气成分的观测设备，能更有效观测到催化剂以及各种复合燃剂燃烧后产生粒子的物理和化学特性，同时要在云室内进行更多的试验，将室内试验结果与飞机观测相结合来开展深入研究。